近日，浙江大學(xué)高超教授（共同通訊）、許震特聘研究員（共同通訊）團(tuán)隊(duì)及其他合作者（浙江大學(xué)鄭強(qiáng)教授和宋義虎教授）共同努力，在前期工作的基礎(chǔ)上，采用滴落撞擊組裝法（Drop Impact Assembly, DIA）制備出了多種具有復(fù)雜幾何形狀的非球液晶組裝體，并對其內(nèi)部拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和成型機(jī)理進(jìn)行了研究。

圖一 (a)DIA過程示意圖，(b,c)大規(guī)模制備的形狀均一穩(wěn)定的水母狀和榛果狀液晶組裝體。

研究人員通過DIA的方法，將氧化石墨烯液晶滴落到含有氯化鈣的凝固浴中，制備出了具有不同形狀的氧化石墨烯液晶組裝體。DIA工藝被廣泛用于液體組裝領(lǐng)域，通過對滴落高度和液體表面張力的調(diào)節(jié)可以得到多種不同形狀的瞬態(tài)結(jié)構(gòu)。氧化石墨烯液晶獨(dú)特的剪切變稀行為使得氧化石墨烯液滴內(nèi)的片在撞擊作用下可以有效取向。同時(shí)，氧化石墨烯片上豐富的含氧官能團(tuán)也有助于液滴在陽離子的作用下迅速形成凝膠，從而維持住撞擊時(shí)形成的豐富的形狀結(jié)構(gòu)。

圖二?(a)不同滴落高度和濃度條件下得到的液晶組裝體的形貌，(b)非球形液晶組裝體的制備相圖。

圖三?不同形狀組裝體的幾何形貌及拓?fù)錁?gòu)象：(a)眼淚狀，(b)榛果狀，(c)碗狀，(d、f)水母狀，(e)花狀。

得益于液晶所特有的雙折射現(xiàn)象，該團(tuán)隊(duì)通過偏光高速成像的技術(shù)對DIA過程進(jìn)行了實(shí)時(shí)觀測，進(jìn)一步探究了不同形狀組裝體的成型機(jī)理。研究人員研究了滴落高度和氧化石墨烯溶液濃度對液滴形狀的影響，通過對大量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的總結(jié)，得到了相應(yīng)的相圖，為DIA法制備復(fù)雜形狀的液晶組裝體提供了指導(dǎo)性的思路。此外，該項(xiàng)研究工作將這一制備方法拓展到了氧化石墨烯/海藻酸鈉、氧化石墨烯/四氧化三鐵等復(fù)合體系中，進(jìn)一步拓展了這一方法的應(yīng)用范圍和功能性。

圖四 異形復(fù)合液晶組裝體。(a-c)不同排列形式的氧化石墨烯/海藻酸鈉復(fù)合組裝體。(d)由氧化石墨烯/四氧化三鐵制備的具有磁性的異形復(fù)合組裝體。

這一成果的取得也得益于高超教授團(tuán)隊(duì)之前的積累和對前人工作的學(xué)習(xí)借鑒。早在2011年，該研究團(tuán)隊(duì)就發(fā)現(xiàn)了氧化石墨烯液晶性，并利用液晶進(jìn)行紡絲，從而開拓氧化石墨烯液晶及其宏觀組裝研究領(lǐng)域。相關(guān)工作包括(ACS Nano ?2011, 5, 2908.；Nat. Commun., 2011, 2, 571.；Acc. Chem. Res., 2014, 47(4), 1267-1276.；Chem. Rev., 2015, 115(15), 7046?7117.；Adv. Mater., 2016, 28, 7941.）。

相關(guān)成果以“Nonsphere Drop Impact Assembly of Graphene Oxide Liquid Crystals”為題發(fā)表在ACS Nano上，論文的第一作者為高超教授團(tuán)隊(duì)的出站博士后楊秋艷，目前就職西湖大學(xué)，共同第一作者為高超團(tuán)隊(duì)博士生姜炎秋。浙江大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)系的鄭強(qiáng)教授和宋義虎教授為該項(xiàng)工作的完成提供了大力支持和合作指導(dǎo)。論文得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委等相關(guān)經(jīng)費(fèi)的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b03926

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