面對這一挑戰(zhàn),研究人員提出了全新的合成策略,并且通過改變合成參數(shù)來可控的調(diào)整微球內(nèi)部結(jié)構(gòu),得到一個前所未有的內(nèi)部多結(jié)構(gòu)的碳微球庫(圖1)。同時,研究人員通過對中間過程的捕捉以及根據(jù)乳滴限域空間內(nèi)相變的理論基礎(chǔ),提出了微球內(nèi)部結(jié)構(gòu)的演變機(jī)理(圖2,詳見文章相關(guān)內(nèi)容)。更重要的是,研究人員還發(fā)現(xiàn)乳滴的限域效應(yīng),這種效應(yīng)不僅影響了微球內(nèi)部結(jié)構(gòu)的變化,更提高了中孔結(jié)構(gòu)的有序性。通過乙酰丙酸加氫反應(yīng),團(tuán)隊(duì)人員驗(yàn)證了這些內(nèi)部結(jié)構(gòu)豐富的微球在內(nèi)部傳質(zhì)和分離回收方面的優(yōu)勢,突出了其在工程應(yīng)用上的優(yōu)越性。此外,該策略還能夠一步對碳微球進(jìn)行N、Co功能化,所得催化劑在芳香硝基化合物選擇性加氫過程中展現(xiàn)了優(yōu)異的活性、選擇性以及穩(wěn)定性。上述研究結(jié)果為碳材料以及其他無機(jī)材料的合成研究開辟了新的視野,所揭示的形成機(jī)理以及乳滴限域效應(yīng)為制備具有內(nèi)部復(fù)雜結(jié)構(gòu)的微球提供了一個通用的原理。
該研究得到了國家自然科學(xué)基金、山西省青年三晉學(xué)者等項(xiàng)目的資助與支持。相關(guān)工作發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 10899-10904?(https://doi.org/10.1002/anie.201805022),并得到Nature主頁的highlight報道:“Aninterior-design guide for microscopic spaces—detailed polymer structuresgenerated in water droplets can be turned into carbon spheres”?(https://www.nature.com/articles/d41586-018-05740-7)。
圖1. SEM圖像:微球的內(nèi)部結(jié)構(gòu)隨(A)堿濃度,(B)溫度和苯酚量的演變。標(biāo)尺=10μm
圖2.碳微球及內(nèi)部結(jié)構(gòu)形成機(jī)理的示意圖。(A)界面聚合;(B)內(nèi)部結(jié)構(gòu)的演變
(來源:中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所)
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