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大面積石墨烯納米篩(GNM)/碳納米管(CNTs)復合納濾膜

? ? ? 理想的水處理膜需要具備以下特點:1) 厚度小,通量高; 2) 機械強度足夠,在實際應用中可保持良好的結構完整性; 3) 尺寸分布集中,可高效分離目標截留物質,基于以上考慮,二維的多孔石墨烯基是理想的水處理膜材料,但是目前相關研究僅止步于微米尺寸的石墨烯膜。完美晶格石墨烯的理論強度很高,但是大面積石墨烯膜的晶界會顯著影響其強度,在石墨烯膜上引入納米孔會進一步影響其結構完整性。膜的強度不足是限制其應用的關鍵因素。

針對以上問題,武漢大學的袁荃教授課題組設計了石墨烯納米篩(GNM)/碳納米管(CNTs)復合薄膜。如圖1所示,在該復合結構中,相互交聯的CNTs網為石墨烯膜提供支撐,從而保證了宏觀尺寸的石墨烯膜的結構完整性。石墨烯膜上可控制備的納米孔可允許水分子通過,同時截留離子和染料大分子,實現膜的分離性能。

圖1.大面積、高強度GNM/CNTs膜的結構示意圖

在錯流正滲透測試中,膜可以承受高達60 MPa的壓力,沒有明顯的結構破壞。GNM/CNTs膜的通量與氧等離子體處理時間呈正相關。對膜的脫鹽測試結果表明,graphene/CNTs膜可以完全截留鹽離子,說明graphene的結構完整性保持良好,而GNM/CNTs膜的脫鹽率與氧等離子體處理時間呈負相關。在錯流反滲透測試中,膜也表現出足夠的強度,對四種典型的鹽Na2SO4 , MgCl2, NaCl,和KCl均具有較高的截留率,85.2%~93.4%。和其他文獻中的過濾膜相比,GNM/CNTs膜表現出優(yōu)異的綜合性能,如圖3(H)所示。

圖2. GNM/CNTs膜的制備過程和結構表征。

(A)?膜的制備過程示意圖; (B) GNM/CNTs膜轉移到PDMS襯底上的實物圖; (C)?膜的SEM表征; (D)?紅圈部分的放大SEM表征; (E)?膜的TEM表征; (F) CVDG, G/SWNT, GNM/SWNT以及SWNT的Raman表征; (G) graphene和GNM的STEM表征; (I)?氧等離子體處理后的GNM孔尺寸分布

圖3. GNM/CNTs膜的脫鹽性能測試結果。(A)?錯流正滲透測試系統中,水分子透過膜的示意圖; (B)?膜承受壓力隨著膜孔隙率以及襯底孔徑改變的等值線圖; (C)?錯流正滲透測試中,水分子、鹽離子跨膜通量; (D)?跨膜水通量隨KCl濃度變化測試結果; (E) G/SWNT, GNM/SWNT膜的脫鹽率測試結果; (F)?錯流反滲透測試系統示意圖; (G) GNM/SWNT膜對典型的鹽和染料截留率測試結果; (H) GNM/SWNT膜的水通量和截留性能與文獻中的商業(yè)滲透膜以及石墨烯基膜對比圖

相關論文:

Yanbing Yang, Xiangdong Yang, Ling Liang, Yuyan Gao, Huanyu Cheng,Xinming Li, Mingchu Zou, Anyuan Cao, Renzhi Ma, Quan Yuan, Xiangfeng Duan, Large-areagraphene-nanomesh/carbon-nanotube hybrid membranes for ionic and molecularnanofiltration. Science 364, 1057-1062 (2019).

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