通過使用原子力顯微鏡(AFM)金剛石尖端施加超高壓(> 10 GPa)，可以實(shí)現(xiàn)石墨烯有效摻雜的微調(diào)。石墨烯薄片中的特定區(qū)域在SiO₂襯底上不可逆地被壓平。這項(xiàng)工作首次展示了具有納米精度的、非常穩(wěn)定且有效的p摻雜石墨烯區(qū)域的局部生成，并得到了一系列技術(shù)的明確驗(yàn)證。重要的是，摻雜強(qiáng)度單調(diào)取決于所施加的壓力，從而可以對(duì)石墨烯電子器件進(jìn)行控制調(diào)諧。通過這種摻雜效應(yīng)，如導(dǎo)電AFM所示，超高壓修飾包括選擇性修飾石墨烯區(qū)域，以達(dá)到改善其與金屬電極電接觸性。密度泛函理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明，這種壓力水平引發(fā)了石墨烯與SiO₂基板之間的共價(jià)鍵合。這一工作通過納米分辨率的壓力調(diào)整，為2D材料和范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電子調(diào)諧開辟了一條方便的途徑。

Figure 1?SiO₂上原始石墨烯的表征和超高壓改性。a)光學(xué)圖像。b)在標(biāo)記為(a)的點(diǎn)處獲得的拉曼光譜，顯示石墨烯特征峰。c)不同壓力下在600×600 nm²的區(qū)域進(jìn)行改性的AFM地形圖。d)石墨烯-SiO₂距離隨施加壓力的變化。

Figure 2?局部有效摻雜。a)來自不同修飾區(qū)域的拉曼光譜G和2D峰。b)接觸電位差(CPD)在不同區(qū)域的變化。c) 2D/G強(qiáng)度比(紅色)、石墨烯-SiO₂距離變化(黑色)、費(fèi)米能級(jí)位移(藍(lán)色)與壓力的函數(shù)。d)費(fèi)米能級(jí)位移與石墨烯-SiO₂距離變化的函數(shù)。e) 2D/G強(qiáng)度比與電子濃度的函數(shù)。

Figure 3?掃描X射線光電子顯微鏡。a)在不同壓力下修改的800×800 nm²區(qū)域的AFM地形圖。b)在hν= 500 eV下拍攝，與(a)中相同區(qū)域的C 1s SPEM灰色圖像(白色表示強(qiáng)度更高)。c,d)?C?1s峰與施加壓力的函數(shù)。

Figure 4 DFT計(jì)算。a)分析四種化學(xué)吸附構(gòu)型，得到了達(dá)到化學(xué)吸附的壓力勢(shì)壘。b)超級(jí)電池幾何優(yōu)化后的側(cè)視圖(黑色：碳；紅色：氧；藍(lán)色：硅；綠色：氫)。c)幾何優(yōu)化后c原子的z值分布；水平網(wǎng)格線標(biāo)記不具有H原子(vdW)和完全飽和表面(vdW H)的范德華吸引結(jié)構(gòu)中C原子的平均z位置；圖中的數(shù)字表示直方圖中相應(yīng)組中C原子的總數(shù)。

Figure 5?在35 GPa下導(dǎo)電-AFM的修飾區(qū)域。a)地形圖。b)固定偏壓0.6 V時(shí)的電流圖。c,d)分別沿著(a)和(b)中的線的剖面圖。(b)中的插圖是電路的示意圖。

相關(guān)研究成果于2019年由馬德里自治大學(xué)Julio Gómez-Herrero課題組，發(fā)表在Adv. Funct. Mater.(?https://doi.org/10.1002/adfm.201806715)上。原文：Tunable Graphene Electronics with Local Ultrahigh Pressure

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