等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積(PECVD)技術(shù)，現(xiàn)已被證明是一種無需主動(dòng)加熱即可實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量單層石墨烯(MLG)一步合成的有效方法。本文報(bào)道了生長參數(shù)控制層間扭曲角的單晶六方雙層石墨烯(BLG)薄片和mm尺寸BLG薄膜的PECVD生長。扭轉(zhuǎn)角是由三種實(shí)驗(yàn)方法確定的，包括直接用掃描電子顯微鏡測量兩個(gè)堆疊的單層膜之間的晶體邊緣的相對取向，分析扭轉(zhuǎn)角相關(guān)的拉曼光譜特性，以及用掃描隧道顯微鏡測量莫爾周期。在毫米大小的扭曲BLG (tBLG)?薄膜中，平均扭曲角可以控制在大約0°-20°之間，對于給定的生長條件，角展度可以限制為<7°。開爾文探針力顯微鏡和紫外光電子能譜驗(yàn)證了MLG和BLG之間不同的功函數(shù)?；谛〗嵌萾BLG樣本的背柵場效應(yīng)晶體管器件進(jìn)行電學(xué)測量，顯示出300 K的高質(zhì)量電特性和低至100 K的絕緣溫度依賴性。因此，tBLG的可控PECVD生長法為研究莫爾電位變化對tBLG的影響提供了一種有效的方法。

Fig.?1.?(a)生長在Cu箔底部石墨烯的拉曼光譜。(b)生長在銅箔底部的MLG、BLG和tBLG的拉曼光譜。

Fig.?2.?用PECVD在Cu箔上生長的單晶MLG和BLG樣品的SEM圖。

Fig.3.?(a)MLG, AB-BLG和tBLG的拉曼光譜。(b) tBLG樣品的拉曼光譜。(c-d) R和R’波段的扭曲角相關(guān)拉曼光譜特征。

Fig.?4.在MLG和BLG樣品上以不同的扭轉(zhuǎn)角拍攝的光學(xué)圖像和空間分辨拉曼圖。

Fig.?5.?大型MLG和BLG薄膜的光學(xué)圖像轉(zhuǎn)移到285 nm厚的SiO₂/Si襯底上，并在相同的生長時(shí)間內(nèi)以不同的(P_CH4?/ P_H2)比生長：(a)大型MLG膜，(b)在大型MLG下具有較小覆蓋率的部分填充BLG膜，(c)在大型MLG下具有較高覆蓋率的部分填充的BLG膜以及(d)大型均勻BLG膜。

Fig.?6. (a)通過無聚合物轉(zhuǎn)移方法將大BLG膜的圖像轉(zhuǎn)移到285 nm厚的SiO₂/Si襯底上。(b-c)?大型BLG膜的選定區(qū)域的OM圖像，其放大倍數(shù)(比例尺大小)分別為5×(200μm)和100×(10μm)。(d)在(b)中標(biāo)記的十個(gè)不同點(diǎn)拍攝的拉曼光譜。

Fig.?7.?大型MLG和BLG膠片的光學(xué)圖像和空間分辨拉曼圖：(a)大型MLG膠片的光學(xué)圖像。(b-d)(a)中紅色虛線框表示為MLG區(qū)域的G波段強(qiáng)度，2D波段線寬和2D到G強(qiáng)度比的圖。(e)大型BLG膜的光學(xué)圖像。(f-h)(e)中紅色虛線框表示的BLG區(qū)域的G波段強(qiáng)度，2D波段線寬和2D到G強(qiáng)度比的映射。

Fig.?8.?(a) KPFM繪制大型石墨烯薄膜的表面電位。(b)在MLG區(qū)域(綠色十字)和接近ab堆積的BLG區(qū)域(藍(lán)色實(shí)心圓)上進(jìn)行的拉曼點(diǎn)光譜。(c)沿(a)中的紅線測得的功函數(shù)的空間演變。(d)對MLG和BLG薄膜的功函數(shù)進(jìn)行UPS測量，分別得到4.65 eV和4.72 eV的值。

Fig.?9. BLG樣品的電遷移測量：(a)主板：基于BLG樣品的兩端背柵FET器件的光學(xué)顯微照片。(b)單晶BLG(黑色正方形)和大型BLG膜(紅色圓圈)的電導(dǎo)率與柵極電壓?(σ-vs.-Vg)曲線。(c)單晶BLG(黑色正方形)和大型BLG膜(紅色圓圈)的電阻率與柵極電壓(ρ-vs.-Vg)曲線。(d)單晶BLG(黑色正方形)和大型BLG膜(紅色圓圈)的載流子遷移率。

Fig.?10.?在100 K至300 K的各種恒定溫度下，基于AB堆疊的BLG單晶的背柵FET器件的電導(dǎo)率σ與載流子密度n?=?C_ox/e?(V_g??V_CNP)的函數(shù)。

? ? ? ??相關(guān)研究成果于2019年由美國加州理工學(xué)院物理系Nai-Chang Yeh課題組，發(fā)表在Carbon?(https://doi.org/10.1016/j.carbon.2019.09.052 )上。原文：Direct growth of mm-size twisted bilayer graphene by plasma-enhanced chemical vapor deposition