作為用于便攜式設(shè)備和汽車的替代能源系統(tǒng)之一，直接甲酸燃料電池（DFAFCs）已得到廣泛關(guān)注并迅速發(fā)展。然而，電能需要活性和選擇性金屬納米催化劑來達(dá)到最高的電化學(xué)活性。在這里，我們提出了裝飾在功能化石墨烯（fG）上納米立方形狀的鈀納米顆粒（PdNPs），其中表面改性是通過無表面活性劑的方法獲得的。XRD和HRTEM結(jié)果表明，主要被（100）包圍的11 nm和高分散的Pd納米立方（PdNCs）成功地沉積在官能化石墨烯（PdNCs/fG）上，并作為電催化劑用于甲酸的增強(qiáng)氧化。與商用Pd/C催化劑相比，我們的PdNCs/fG催化劑對甲酸氧化表現(xiàn)出顯著的質(zhì)量活性（494.50 A/g，超過100倍），未改性的石墨烯或還原氧化石墨烯上PdNPs（PdNPs/rGO）的活性超過20倍）。此外，我們的催化劑表現(xiàn)出更好的穩(wěn)定性和更高的抗CO性能。PdNCs/fG催化劑對甲酸氧化至20.37 A/m²也具有優(yōu)異的比活性。該研究證明了{(lán)100}面對PdNCs的高選擇性位點(diǎn)的協(xié)同作用，以及從改性石墨烯到Pd金屬催化劑的支持在燃料電池應(yīng)用中開發(fā)電催化劑的巨大潛力。

Figure 1.合成fG和fG上Pd NCs的示意圖。

Figure 2.?云母片上rGO（a）和fG（b）的AFM圖和平均厚度。

Figure 3. PdNCs/fG（a）和PdNPs/fG（b）的尺寸分布直方圖和TEM圖像；PdNCs/fG（c）和PdNPs/fG（d）具有晶格（上插圖）和FFT模式（下插圖）的HR-TEM圖。

Figure 4.?在N₂氣氛下，0.5 M H₂SO₄中記錄的循環(huán)伏安圖，掃描速率為50 mV/s。

Figure 5.?在N₂氣氛下，在2.0 M HCOOH和0.5 M H₂SO₄的混合物中，沿反應(yīng)1000秒記錄的計(jì)時安培曲線。

Figure 6.?在氮?dú)鈿夥障拢?.5 M H₂SO₄和2.0 M HCOOH混合物中記錄的循環(huán)伏安圖，掃描速率為50 mV/s。

相關(guān)研究成果于2019年由卡塞薩特大學(xué)Patraporn Luksirikul課題組，發(fā)表在Applied Surface Science（2019, 471, 176–184）上。原文：Electrooxidation of formic acid enhanced by surfactant-free palladium nanocubes on surface modified graphene catalyst。

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