第一作者：羅芳、范延松

通訊作者：朱夢劍、徐威

通訊單位：國防科技大學(xué)

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研究亮點：

1.?利用石墨烯焦耳熱發(fā)光，研制出了有史以來最薄的厚度只有0.34納米的電燈泡。

2.?利用形成局域熱點，實現(xiàn)最高溫度達到2100 K，提高發(fā)光效率。

3. 通過六方氮化硼和三氧化二鋁薄膜包覆，有效防止石墨烯高溫氧化，首次實現(xiàn)了石墨烯器件在空氣條件下的穩(wěn)定發(fā)光。

4. 通過改變器件中介質(zhì)的折射率和厚度詳細探究石墨烯發(fā)光光譜調(diào)控規(guī)律。

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研究背景

140年前，托馬斯·愛迪生用竹炭作為燈絲發(fā)明了世界上首個電燈泡，結(jié)束了蠟燭和油燈時代，人類從此進入了“光明時代”。15年前，曼徹斯特大學(xué)的安德烈·海姆和康斯坦丁·諾沃肖諾夫用膠帶剝離出了第一片石墨烯：由單層碳原子構(gòu)成的完美晶體，人類從此進入了“二維時代”。

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片上集成高速光通信和光互連

可集成的電驅(qū)動超快光源是硅基光子學(xué)發(fā)展和應(yīng)用的關(guān)鍵。半導(dǎo)體硅是一種間接帶隙半導(dǎo)體，發(fā)光效率很低；III-V族化合物直接帶隙半導(dǎo)體又面臨著難以和硅基工藝集成的挑戰(zhàn)。石墨烯焦耳熱光源有望解決這一難題：由于石墨烯具有超高的載流子遷移率和熱導(dǎo)率以及極小的熱容，其熱電子的弛豫時間僅為皮秒量級，可以實現(xiàn)100 GHz的高速光通信和光互連，而且石墨烯可以通過范德華力和硅基襯底進行高度集成。

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微觀尺度檢驗普朗克輻射定律

一直以來，物理學(xué)家都假設(shè)普朗克輻射定律適用于宇宙中的所有物體。但近年來有實驗表明在亞波長極限條件下，也許普朗克輻射定律并不適用。微觀尺度檢驗普朗克輻射定律的關(guān)鍵和難點在于如何制備納米尺度的熱輻射源，并對其進行調(diào)控。石墨烯是第一種真正意義上的二維材料，其溫度可以通過焦耳熱控制，其厚度僅有0.34納米，遠小于熱輻射波長，因此由真空隔開的兩層石墨烯結(jié)構(gòu)將是理解微觀尺度下普朗克輻射定律的完美實驗系統(tǒng)。

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成果簡介

有鑒于此，國防科技大學(xué)前沿交叉學(xué)科學(xué)院的秦石喬教授和朱夢劍博士團隊，與諾貝爾物理獎得主康斯坦丁·諾沃肖諾夫教授團隊合作，利用石墨烯研制出了有史以來最薄的電燈泡，厚度只有0.34納米，僅為頭發(fā)絲直徑的三十萬分之一。

圖1. 石墨烯電燈泡

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要點1：原子層級高真空封裝“蝴蝶結(jié)”形石墨烯

將石墨烯置于硅片襯底上，其電阻為數(shù)千歐姆，當(dāng)有電流通過時會產(chǎn)生焦耳熱，并將其加熱至超過2000 K（1600?^oC），從而發(fā)出非常明亮、肉眼可見的光。為了解決石墨烯高溫下（700 K左右）在空氣中容易氧化的難題，研究人員通過六方氮化硼將石墨烯上下包覆的方式，對石墨烯進行原子層級的高真空封裝，隔絕空氣，從而實現(xiàn)了石墨烯在空氣中的穩(wěn)定發(fā)光。為了進一步提高發(fā)光效率和降低工作電壓，研究人員通過選擇性刻蝕技術(shù)制備了“蝴蝶結(jié)”形狀的石墨烯條帶結(jié)構(gòu)，實驗測得在結(jié)中心處晶格溫度最高，并形成局域熱點，最高溫度可以達到2100 K，足以發(fā)出可見光。

圖2. 六方氮化硼封裝的石墨烯“蝴蝶結(jié)”結(jié)構(gòu)在空氣中穩(wěn)定地發(fā)光

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要點2：改變介質(zhì)折射率和厚度有效調(diào)節(jié)石墨烯放光光譜

石墨烯優(yōu)異的導(dǎo)電性質(zhì)和熱穩(wěn)定性使其可以承受極大的電流密度~10⁸?A/cm²（比金屬銅高出兩個數(shù)量級），并且其晶格結(jié)構(gòu)在溫度超過3000 K時依然能保持完好而不會被燒壞，因此是焦耳熱發(fā)光材料的理想選擇。此外，石墨烯在室溫下具有非常好的導(dǎo)熱能力，其熱導(dǎo)率可以達到2000 W/(m·K)，但是在高溫下由于Umklapp聲子-聲子散射的作用，石墨烯的熱導(dǎo)率顯著降低（1000 K時<50 W/(m·K)），因此電流經(jīng)過石墨烯時產(chǎn)生的焦耳熱無法有效地傳導(dǎo)出去，而被局域在石墨烯條帶的中心位置，并通過電子-聲子相互作用加熱石墨烯晶格，最終導(dǎo)致其溫度迅速升高到2000 K以上，從而發(fā)出非常明亮、肉眼可見的光。

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光譜測量發(fā)現(xiàn)，石墨烯發(fā)出的光中心波長固定在720 nm左右，幾乎不隨偏壓和溫度而變化，明顯偏離了經(jīng)典的灰體輻射普朗克定律和韋恩位移定律。國防科技大學(xué)前沿交叉學(xué)科學(xué)院的徐威博士對這一現(xiàn)象進行了細致的計算和分析后發(fā)現(xiàn)，和傳統(tǒng)的燈絲不同，由于單層石墨烯對光的透過率為97.7%，幾乎是透明的，因此石墨烯發(fā)出的光在由氮化硼/石墨烯/氮化硼/二氧化硅/硅構(gòu)成的光子微腔中會發(fā)生干涉和諧振，從而決定了發(fā)光光譜。這一結(jié)果表明，石墨烯的發(fā)光光譜可以通過改變器件中介質(zhì)的折射率和厚度來進行有效的調(diào)節(jié)。

圖3. 石墨烯發(fā)光光譜測量與分析

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要點3：厘米級單層單晶石墨烯實現(xiàn)梯度發(fā)光

研究人員通過化學(xué)氣相沉積法制備了厘米級別的單層單晶石墨烯，并在此基礎(chǔ)上實現(xiàn)了4×4的石墨烯發(fā)光陣列器件。通過控制偏壓和器件尺寸，可以有效控制石墨烯局域熱點的溫度，從而調(diào)節(jié)其發(fā)光強度，實現(xiàn)梯度發(fā)光。這一技術(shù)有望應(yīng)用于高分辨率的柔性顯示和成像領(lǐng)域。

圖4. 4×4石墨烯發(fā)光陣列器件

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小結(jié)

石墨烯只有一個碳原子層厚度，是完美的二維晶體材料，它可以承載高達10^9?A/cm²的大電流密度，并且在溫度超過3000 K時依然能夠保持穩(wěn)定，是高性能納米輻射光源的理想選擇。研究人員利用六方氮化硼和三氧化二鋁薄膜包覆石墨烯，分別實現(xiàn)了石墨烯在空氣中的焦耳熱發(fā)光；通過制備特殊的局域微納結(jié)構(gòu)，大大增強了石墨烯的輻射效率，使其發(fā)出了明亮的、肉眼可見的光；詳細研究了光子微腔和金屬表面等離激元對石墨烯輻射光譜的調(diào)控規(guī)律。這一成果有望應(yīng)用于片上集成光子學(xué)和高性能顯示等領(lǐng)域。

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參考文獻

Luo F, Fan Y, Peng G, etal. Graphene Thermal Emitter with Enhanced Joule Heating and Localized LightEmission in Air. ACS Photonics, 2019.

DOI:10.1021/acsphotonics.9b00667

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsphotonics.9b00667

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研究團隊

該工作由國防科技大學(xué)秦石喬教授和朱夢劍博士牽頭設(shè)計，在曼徹斯特大學(xué)諾沃肖諾夫教授，中科院金屬所任文才研究員、韓拯研究員，北京大學(xué)葉堉研究員，廈門大學(xué)張學(xué)驁教授以及中南大學(xué)黃寒教授等合作下完成，得到了國家重點研發(fā)計劃量子專項、國家自然科學(xué)基金委和國防科技大學(xué)科研計劃等項目經(jīng)費的大力支持。

圖5. 研究團隊：從左至右為秦石喬教授、諾沃肖諾夫教授和朱夢劍博士

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