目前，鋰離子電池是性能最優(yōu)異的商業(yè)電池，然而，其高昂的價格促使研究人員不斷開發(fā)性能優(yōu)異且成本低廉的電池技術(shù)。由于鈉離子電池具有與鋰離子電池相似的工作原理，并且鈉資源極其豐富，鈉離子電池有望成為下一代廉價高效的二次電池技術(shù)。通常，很多成功的鋰離子電池電極材料設(shè)計策略可以被拓展應(yīng)用于鈉離子電池，尤其適用于正極材料。但是，因?yàn)殁c離子與鋰離子相比具有更大的離子半徑和原子質(zhì)量，傳統(tǒng)的石墨（鋰電負(fù)極）因其不匹配的層間距難以成為很好的鈉離子宿主材料，即負(fù)極材料。因此，開發(fā)鈉離子電池的關(guān)鍵之一在于開發(fā)能夠高效地存儲鈉離子的負(fù)極材料。

近日，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授課題組報道了層間距可調(diào)控的富氮薄層石墨烯（N-FLG），通過石墨烯擴(kuò)層實(shí)現(xiàn)了鈉離子的高效存儲。作者以三聚氰胺為原料合成g-C₃N₄，再以此為富氮前驅(qū)體在金屬鋅的輔助下高溫煅燒制備N-FLG。研究發(fā)現(xiàn)，改變煅燒溫度（T = 700、800、900 °C）能夠調(diào)控N-FLG-T的層間距。通過HRTEM可以看出，N-FLG-700、N-FLG-800、N-FLG-900的層間距分別為0.45、0.51、0.49 nm。借助XPS技術(shù)分析了各樣品的含氮量及其摻氮構(gòu)型，進(jìn)一步將樣品的層間距和不同摻氮構(gòu)型進(jìn)行關(guān)聯(lián)，發(fā)現(xiàn)只有吡咯氮的含量與石墨烯層間距成正相關(guān)。這是由于吡咯氮的孤對電子垂直于石墨烯平面，具有更大的靜電斥力來拓展石墨烯層間距。

圖1. （a）N-FLG-T的合成示意圖；（b–d）N-FLG-T的HRTEM圖；（e–g）N-FLG-T的層間距與不同摻氮構(gòu)型的相關(guān)曲線。

作為鈉離子電池負(fù)極材料，N-FLG-T的電化學(xué)性能與其層間距密切相關(guān)。其中，N-FLG-800具有最大的層間距，表現(xiàn)出最佳的鈉離子存儲性能，其倍率性能（264.3 mAh/g @ 0.1 A/g – 56.6 mAh/g @ 40 A/g）和循環(huán)穩(wěn)定性（211.3 mAh/g ?@ 0.5 A/g @ 2000^th?cycle）遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了N-FLG-700和N-FLG-900以及目前報道的絕大多數(shù)碳負(fù)極材料。優(yōu)化后的石墨烯不僅能夠提供足夠的層間距加速鈉離子的可逆脫嵌，而且能夠通過表面電容行為提高鈉離子存儲容量。該研究為碳基鈉離子電池負(fù)極材料的合理設(shè)計和制備提供了新的思路。

圖2. （a）N-FLG-T的倍率性能; （b）N-FLG-800在不同掃速下的贗電容貢獻(xiàn)百分比；（c）N-FLG-T的循環(huán)穩(wěn)定性。

這一成果近期發(fā)表在Advanced Materials?上，文章的第一作者是劉金龍博士，通訊作者為喬世璋教授。

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