石墨烯材料具有獨(dú)特的物理和化學(xué)性質(zhì)，在能源、催化和環(huán)境等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景，其表/界面的精細(xì)調(diào)控、廉價(jià)制備和應(yīng)用途經(jīng)的拓展一直是國內(nèi)外高度關(guān)注的一個(gè)學(xué)科前沿和熱點(diǎn)。精細(xì)化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室邱介山教授領(lǐng)銜的“能源材料化工”學(xué)術(shù)團(tuán)隊(duì)面向能源材料化工的學(xué)科發(fā)展前沿及國家在能源材料化工技術(shù)領(lǐng)域的需求，多年來致力于煤和生物質(zhì)基微/納米功能碳材料的選控制備及應(yīng)用研究，近期在石墨烯基功能碳材料的結(jié)構(gòu)和功能調(diào)控及應(yīng)用研究等方面取得了一系列新的進(jìn)展。

在理想狀態(tài)下，石墨烯是一種單原子厚度的二維晶體碳質(zhì)納米材料，自身具有較強(qiáng)的π-π作用，因而在使用過程中易于發(fā)生團(tuán)聚，這在很大程度上限制了其本征物理和化學(xué)性質(zhì)的應(yīng)用。如何實(shí)現(xiàn)在納米尺度上精細(xì)調(diào)控石墨烯基本結(jié)構(gòu)單元的物理化學(xué)性質(zhì)，并基于自組裝策略，實(shí)現(xiàn)孔隙結(jié)構(gòu)高度發(fā)達(dá)且內(nèi)部織構(gòu)獨(dú)特的功能化石墨烯及其復(fù)合材料的可控構(gòu)筑，是一個(gè)富有挑戰(zhàn)性的難題。

該團(tuán)隊(duì)在前期研究工作的基礎(chǔ)上，最近，以鎳鈷基氫氧化物納米線和2D石墨烯為前驅(qū)體，基于柯肯達(dá)爾效應(yīng)的陰離子交換策略，通過精細(xì)調(diào)控固/液界面反應(yīng)活性，研究建立了一種合成具有高活性邊緣結(jié)構(gòu)的鎳鈷硫化物與石墨烯耦合的新方法，得到的復(fù)合材料作為超級電容器的電極材料，在電流密度高達(dá)50 A/g時(shí)（電容器滿充可在12秒內(nèi)完成），其電容保持率仍高達(dá)96%左右（比電容為1433 F/g），明顯優(yōu)于國內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)的結(jié)果。

以這類復(fù)合電極材料與2D多孔納米碳片構(gòu)筑的水系不對稱超級電容器，其功率密度和能量密度分別高達(dá)22.1 kW/kg和43.3 Wh/kg，顯示出巨大的應(yīng)用潛力；理論模擬結(jié)果表明，富含邊緣活性位的鎳鈷硫化物具有更高的電化學(xué)活性和強(qiáng)吸附電解液離子的能力。相關(guān)成果發(fā)表在英國皇家學(xué)會(huì)著名學(xué)術(shù)刊物Energy Environ. Sci.(2016,9, 1299-1307, IF=25.43）上。這一成果有望為新型電容器電極材料之設(shè)計(jì)和構(gòu)筑提供可資借鑒的新思路，亦為推進(jìn)高性能儲(chǔ)能器件之實(shí)用化提供新的驅(qū)動(dòng)力。

貴金屬Pt催化劑作為傳統(tǒng)的高效催化劑被廣泛應(yīng)用于催化和新能源等技術(shù)領(lǐng)域。從長遠(yuǎn)來看，Pt金屬昂貴的價(jià)格、有限的儲(chǔ)量等因素將嚴(yán)重制約和限制其在新能源等領(lǐng)域的大規(guī)模應(yīng)用。研究和開發(fā)能夠取代Pt等貴金屬催化劑的高活性廉價(jià)類貴金屬催化劑是國內(nèi)外關(guān)注的一個(gè)重要課題。

理想的類貴金屬替代材料需要兼具豐富的電化學(xué)活性位和高的導(dǎo)電性。2D石墨烯納米碳材料具有比表面積大、導(dǎo)電性高、活性高等特點(diǎn)，若能優(yōu)化和調(diào)控石墨烯的基面和邊位結(jié)構(gòu)，充分發(fā)揮石墨烯的本征結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，實(shí)現(xiàn)其活性和導(dǎo)電性的最優(yōu)組合，石墨烯材料將有望成為理想的類Pt替代材料。

遼寧省“能源材料化工”創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)在基于納米碳材料構(gòu)筑類Pt功能催化劑的設(shè)計(jì)合成方法及其構(gòu)效關(guān)系等方面開展了系統(tǒng)的探索研究，在前期工作基礎(chǔ)上，近期研究發(fā)展了一種調(diào)控石墨烯電子特性和表面化學(xué)特性的新策略。以室溫離子液體為化學(xué)鍵橋，采用化學(xué)接枝氧化石墨的方法成功合成了硼、氮共摻雜的石墨烯。由于空間位租效應(yīng)，該方法一定程度上抑制了氧化石墨片層的π-π堆疊，與此同時(shí)，石墨烯的基面得到活化、電子結(jié)構(gòu)被優(yōu)化，進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了石墨烯表/界面的調(diào)控。

硼原子和氮原子的協(xié)同作用，有效調(diào)變了石墨烯活性位的數(shù)量、電子結(jié)構(gòu)和導(dǎo)電性，作為染料敏化太陽能電池對電極材料時(shí)，實(shí)現(xiàn)了8.08%的光電轉(zhuǎn)換效率，優(yōu)于商業(yè)化的Pt鉑參比電極。成果作為封面發(fā)表在著名學(xué)術(shù)刊物Nano Energy上。這一結(jié)果有可能為低成本高性能碳基染料敏化太陽能電池對電極材料的設(shè)計(jì)與構(gòu)筑開辟一個(gè)新的技術(shù)途經(jīng)，也為高性能二維納米碳材料的設(shè)計(jì)合成及廉價(jià)類貴金屬催化體系的研究提供了可資借鑒的新思路。

貴金屬Pt催化劑作為傳統(tǒng)的高效催化劑被廣泛應(yīng)用于催化和新能源等技術(shù)領(lǐng)域。從長遠(yuǎn)來看，Pt金屬昂貴的價(jià)格、有限的儲(chǔ)量等因素將嚴(yán)重制約和限制其在新能源等領(lǐng)域的大規(guī)模應(yīng)用。研究和開發(fā)能夠取代Pt等貴金屬催化劑的高活性廉價(jià)類貴金屬催化劑是國內(nèi)外關(guān)注的一個(gè)重要課題。

理想的類貴金屬替代材料需要兼具豐富的電化學(xué)活性位和高的導(dǎo)電性。2D石墨烯納米碳材料具有比表面積大、導(dǎo)電性高、活性高等特點(diǎn)，若能優(yōu)化和調(diào)控石墨烯的基面和邊位結(jié)構(gòu)，充分發(fā)揮石墨烯的本征結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，實(shí)現(xiàn)其活性和導(dǎo)電性的最優(yōu)組合，石墨烯材料將有望成為理想的類Pt替代材料。

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硼原子和氮原子的協(xié)同作用，有效調(diào)變了石墨烯活性位的數(shù)量、電子結(jié)構(gòu)和導(dǎo)電性，作為染料敏化太陽能電池對電極材料時(shí)，實(shí)現(xiàn)了8.08%的光電轉(zhuǎn)換效率，優(yōu)于商業(yè)化的Pt鉑參比電極。成果作為封面發(fā)表在著名學(xué)術(shù)刊物Nano Energy上。這一結(jié)果有可能為低成本高性能碳基染料敏化太陽能電池對電極材料的設(shè)計(jì)與構(gòu)筑開辟一個(gè)新的技術(shù)途經(jīng)，也為高性能二維納米碳材料的設(shè)計(jì)合成及廉價(jià)類貴金屬催化體系的研究提供了可資借鑒的新思路。

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